[發明專利]一種催化裂解甲烷制備氫氣的方法

有效

• 申請號: 201210062106.5
• 申請日: 2012-03-09
• 公開（公告）號: CN102583242A
• 公開（公告）日: 2012-07-18
• 發明（設計）人: 胡浩權;張建波;靳立軍
• 申請（專利權）人: 大連理工大學
• 主分類號: C01B3/26
• 分類號: C01B3/26
• 代理公司: 大連東方專利代理有限責任公司 21212
• 代理人: 趙淑梅

1.一種催化裂解甲烷制備氫氣的方法，其特征在于：所述催化反應的反應壓力為0～1MPa，反應溫度為400～1200℃，反應體系總空速為1～500L/(h·g_cat)，催化劑為金屬催化劑或炭材料催化劑。

2.根據權利要求1所述一種催化裂解甲烷制備氫氣的方法，其特征在于：所述催化反應的反應壓力為0～05MPa，反應溫度為600～900℃，反應體系總空速為1～100L/(h·g_cat)，催化劑為金屬催化劑或炭材料催化劑。

3.根據權利要求1所述的催化裂解甲烷制備氫氣的方法，其特征在于：所述金屬催化劑的活性成分為Fe、Co、Ni、Rh、Ru、Ir、Pd、Pt、Au、Ag中一種或幾種的混合物，載體為氧化物、復合氧化物或炭材料。

4.根據權利要求3所述的催化裂解甲烷制備氫氣的方法，其特征在于：所述金屬催化劑的活性成分為Fe、Ni或Co，載體為活性炭或碳纖維。

5.根據權利要求1所述的催化裂解甲烷制備氫氣的方法，其特征在于：所述炭材料催化劑是含有氧元素的多孔炭材料催化劑。

6.根據權利要求5所述的催化裂解甲烷制備氫氣的方法，其特征在于：所述含有氧元素的多孔炭材料是含有氧元素的活性炭、炭黑、碳納米管或碳纖維。

7.根據權利要求1或2所述一種催化裂解甲烷制備氫氣的方法，其特征在于：所述催化反應的反應壓力為0～03MPa，反應溫度為650～850℃，反應體系總空速為15L/(h·g_cat)，催化劑為金屬催化劑或含有氧元素的活性炭催化劑。

8.根據權利要求7所述一種催化裂解甲烷制備氫氣的方法，其特征在于：所述催化反應的反應壓力為0.1Mpa，反應溫度為850℃，反應體系總空速為15L/(h·g_cat)，催化劑為活性成分為Ni，載體為活性炭的金屬催化劑。

9.一種利用積碳循環催化裂解甲烷制備氫氣的方法，其特征在于：其工藝步驟如下：

a.在兩個相同的反應器A和B中放入等量催化劑，其中反應器B備用；在壓力為0～1MPa，溫度為400～1200℃，反應體系總空速為1～500L/(h·g_cat)的條件下在反應器A中進行甲烷催化裂解反應；

b.待反應器A中反應持續5～10h后，停止反應，并將反應器A置于惰性氣體保護下冷卻至常溫；同時，啟用反應器B，在步驟a同樣條件下進行反應；

c.取出反應器A中甲烷裂解反應產生的積碳，清洗反應器A；

d.取步驟c甲烷裂解反應產生的積碳，重新裝入步驟c清洗后的反應器A中作為催化裂解甲烷的催化劑，并在步驟a同樣條件下進行反應；

e.待反應器B中反應持續5～10h后，重復步驟b～d中的操作方法，交替使用反應器A和B，將甲烷在催化劑上裂解生成的積碳作為下一次催化裂解反應的催化劑，直至甲烷轉化率低于預定參數。