[發(fā)明專利]一種納米金催化劑的大氣壓冷等離子體再生方法

無效

• 申請?zhí)枺?/td>: 201210043100.3
• 申請日: 2012-02-24
• 公開（公告）號: CN102600866A
• 公開（公告）日: 2012-07-25
• 發(fā)明（設計）人: 朱愛民;李小松;石川
• 申請（專利權）人: 大連理工大學
• 主分類號: B01J23/96
• 分類號: B01J23/96;B01J23/52;B01J38/04
• 代理公司: 大連理工大學專利中心 21200
• 代理人: 梅洪玉;李寶元

技術領域

本發(fā)明屬于催化技術領域，涉及到一種納米金催化劑的再生方法，特別涉及到一種納米金催化劑的大氣壓冷等離子體再生方法。

背景技術

負載型納米金催化劑對一氧化碳(CO)氧化生成二氧化碳(CO₂)反應，在200K的低溫下就具有非常高的催化活性。這種水平的催化活性是獨一無二的。此外，與已商業(yè)化的Hopcalite催化劑(以銅、錳氧化物為主要活性組份)相比，金催化劑對CO氧化反應具有優(yōu)異的抗?jié)裥阅堋＜醇{米金催化劑在環(huán)境溫度和濕度下可將CO完全催化氧化為CO₂，這使其室內空氣凈化、CO低溫傳感器、防毒面具以及質子交換膜燃料電池等領域具有廣闊的應用前景。但金催化劑容易失活，這嚴重阻礙了其推廣應用。

金催化劑在CO氧化反應過程中，其表面逐漸形成了碳酸鹽物種。碳酸鹽物種占據(jù)催化劑活性位，阻礙了CO和氧分子(O₂)的化學吸附，導致金催化劑的失活。但值得慶幸的是，這種碳酸鹽物種導致的催化劑失活是可逆的，如使碳酸鹽物種分解釋放出CO₂，金催化劑的活性便可得到恢復(Journal?of?Catalysis，2006，239：307-312)。熱處理是最常用的一種催化劑再生手段，但熱處理有可能造成納米分散的金粒子聚集長大。金催化劑的粒徑大小是決定其活性一個關鍵因素。一般而言，金粒徑小于5nm時，金催化劑具有很高的催化活性；當大于10nm時，金催化劑的催化活性迅速下降。金粒子長大造成的失活，顯然是不可逆的，催化劑將無法再生。因此，若能發(fā)明一種金催化劑的再生手段，既有足夠的能量使失活物種完全分解和脫附，又能避免熱效應造成的不可逆失活，則無疑可解決納米金催化劑推廣應用的一大障礙。

冷等離子體因其特有的熱力學非平衡特性，其電子溫度高達104K以上，具有足夠的能量使分子激發(fā)、解離和電離，而氣體溫度可低至略高于室溫。因此，冷等離子體可勝任金催化劑的再生。與低氣壓冷等離子體相比，大氣壓冷等離子體無需真空設備、裝置簡便易行、可對納米金催化劑進行原位再生，無疑具有工業(yè)應用競爭優(yōu)勢。

發(fā)明內容

本發(fā)明提供了一種原位、快速和高效的大氣壓冷等離子體再生納米金催化劑的新方法，克服常規(guī)的熱再生易使金粒子聚集長大等缺點。

為實現(xiàn)此目的，本發(fā)明的技術方案是采用介質阻擋放電反應器，以含O₂氣體為放電氣體，施加50Hz-50kHz的正弦交流高壓或方波脈沖高壓在大氣壓下產(chǎn)生冷等離子體。含O₂氣體中O₂的體積百分比為5-100％，空氣可直接作為放電氣體。再生時間為0.1-1小時。介質阻擋放電反應器的兩電極同時覆蓋介質阻擋層或其中一電極覆蓋介質阻擋層或一介質阻擋層置于兩電極之間。納米金催化劑置于介質阻擋放電反應器的等離子體放電區(qū)或等離子體下游區(qū)。對粉狀或顆粒狀載體負載的納米金催化劑，將納米金催化劑裝填于介質阻擋放電反應器的放電氣隙，或涂覆于放電區(qū)介質阻擋層或電極表面，即置于介質阻擋放電反應器的等離子體放電區(qū)。對顆粒狀、蜂窩狀或泡沫狀載體負載的納米金催化劑，將納米金催化劑置于介質阻擋放電反應器的等離子體下游區(qū)。納米金催化劑上CO氧化反應及其再生可在同一反應器中進行。當進行CO催化氧化反應時，關閉等離子體電源。當納米金催化劑失活時，開啟等離子體電源，對納米金催化劑進行原位再生。

本發(fā)明的效果和益處是，所提供的一種納米金催化劑的再生方法，不僅可在低溫下對失活的納米金催化劑快速高效地再生，而且可在同一反應器中實現(xiàn)納米金催化劑的原位再生。另外，該方法適用于粉狀、顆粒狀、蜂窩狀、泡沫狀等多種形狀載體負載的納米金催化劑的再生。空氣可直接作為再生時放電氣體。該方法在大氣壓和低溫下運行，無需真空設備，裝置簡便易行，能耗低。因此，該方法非常適用于納米金催化劑的再生，尤其適用于CO催化氧化反應體系納米金催化劑的原位再生。

具體實施方式

以下結合技術方案詳細敘述本發(fā)明的具體實施例。

實施例1