[發明專利]負載過渡元素MFI催化劑的制備方法及其MFI催化劑應用

無效

• 申請號: 201110261022.X
• 申請日: 2011-09-06
• 公開（公告）號: CN102380412A
• 公開（公告）日: 2012-03-21
• 發明（設計）人: 李哲;何凱;侯淑濱;李振
• 申請（專利權）人: 太原理工大學
• 主分類號: B01J29/40
• 分類號: B01J29/40;B01J29/46;B01J29/48;B01J35/02;B82Y40/00;B01D53/56;B01D53/94
• 代理公司: 太原科衛專利事務所(普通合伙) 14100
• 代理人: 戎文華

1.一種負載過渡元素MFI催化劑的制備方法，包括下列步驟：

（一）單晶胞納米層狀MFI催化劑的制備

（1）將硅源、模板劑C_18-6-6Br₂、Al₂(SO₄)₃·18H₂O、NaOH、H₂SO₄和蒸餾水依30Na₂O﹕1Al₂O₃?﹕100SiO₂﹕10?C_18-6-6Br₂﹕18H₂SO₄﹕4000H₂O摩爾比配制，經攪拌混合，可獲得如上摩爾配比的凝膠；

（2）將步驟（1）凝膠置于高壓反應釜，在150～160℃加熱到120小時，高壓反應釜轉速為60r.p.m.，成核晶化后，過濾，蒸餾水洗滌，?120℃烘干；

（3）將步驟（2）烘干后的凝膠在550℃流動的空氣下煅燒4小時，即制得單晶胞納米層狀MFI催化材料；

（二）單晶胞納米層狀Fe/MFI、Mo/?MFI和Fe-Mo/?MFI催化劑的制備??

（1）將鉬酸銨（(NH₄)₆Mo₇O₂₄·4H₂O）、三氯化鐵（FeCl₃·6H₂O）分別配成5%～20%的稀溶液；將上述步驟（一）制得單晶胞納米層狀MFI催化材料分別浸漬其中，恒溫50～80℃，攪拌蒸干，?110～130℃干燥12小時，后在500～700℃焙燒3～6小時，即制得5%Fe/MFI、5%Mo/?MFI和Fe?(5%?)?-Mo?(5%?)?/?MFI單晶胞納米層狀催化劑。

2.如權利要求1所述的負載過渡元素MFI催化劑的制備方法，所述硅源是SiO₂/Na=1.75，29wt％SiO₂的硅酸鈉水溶液。

3.如權利要求1所述的負載過渡元素MFI催化劑的制備方法，所述模板劑C_18-6-6Br₂是一種雙子陽離子表面活性劑—二溴化-1-（二甲基己基銨基）-6-（二甲基十八烷基銨基）己烷，其分子式：（C₁₈H₃₇?-?N⁺（CH₃）₂-?C₆H₁₂?-N⁺（CH₃）₂-?C₆H₁₃）Br₂，

結構式：

。

4.如權利要求1所述的負載過渡元素MFI催化劑的制備方法，所述單晶胞納米層狀MFI催化材料是MFI?以2～5?nm厚的單晶胞厚度層狀排列，?其分子表達式：Na⁺_n(H₂O)₁₆︱〔Al_nSi_96-nO₁₉₂〕，屬于正交晶系，晶胞參數，，，晶胞中Al原子數從0～27變化。

5.如權利要求1所述的負載過渡元素MFI催化劑的制備方法，所述5%Fe/MFI、5%Mo/?MFI和Fe?(5%?)?-Mo?(5%?)?/?MFI分別是各組分的質量比分別為Fe︰MFI=5︰95、Mo︰MFI=5︰95和Fe?︰Mo︰MFI=5︰5︰90。

6.一種權利要求1所述的負載過渡元素MFI催化劑的催化劑，應用選擇性催化還原(SCR)法脫除汽車尾氣NO_x的應用，所述反應條件是：NO_x為500ppm，NH₃為450ppm，O₂為4?%，溫度為150℃～560℃。