[發(fā)明專利]二氧化碳還原方法、及在其中使用的二氧化碳還原催化劑和二氧化碳還原裝置

無效

• 申請?zhí)枺?/td>: 201080010050.8
• 申請日: 2010-06-15
• 公開（公告）號: CN102341529A
• 公開（公告）日: 2012-02-01
• 發(fā)明（設計）人: 四橋聰史;谷口麗子;錢谷勇磁
• 申請（專利權(quán)）人: 松下電器產(chǎn)業(yè)株式會社
• 主分類號: C25B11/06
• 分類號: C25B11/06;B01J27/22;C01B31/18;C25B3/04
• 代理公司: 北京尚誠知識產(chǎn)權(quán)代理有限公司 11322
• 代理人: 龍淳

技術領域

本發(fā)明涉及二氧化碳還原方法、及在其中使用的二氧化碳還原催化劑和二氧化碳還原裝置。

背景技術

以往，能夠在溶液中電解還原二氧化碳的電極催化劑的開發(fā)，中心是銅和銀等固體金屬，以及鈷配位化合物和鐵配位化合物等的金屬配位化合物。

一般而言，二氧化碳是非常穩(wěn)定的分子，以往，在其電還原中必須有非常大的過電壓。可以降低該過電壓的催化劑不多。作為催化劑研討了各種材料，但得不到大的效果。另外，在金屬(包含合金)和分子類材料中，如果作為催化劑長時間使用，就有劣化這一耐久性問題。因此，至今也沒有發(fā)現(xiàn)具有實用可能性的催化劑材料。

在至今的研究中，作為還原二氧化碳的催化劑，報告了銅、鈷卟啉(參照非專利文獻1)、1，4，8，11-四氮雜環(huán)十四烷合鎳配位化合物(參照非專利文獻2)等。

另一方面，也嘗試了不在溶液中而使用氫等在高溫高壓的條件下使二氧化碳反應、還原的方法(參照專利文獻1)。另外，除氫以外，也提出通過烷基苯的二氧化碳的還原反應(參照專利文獻2)。

現(xiàn)有技術文獻

專利文獻1：日本特開2000-254508號公報

專利文獻2：日本特開平1-313313號公報

非專利文獻1：D.Behar?et?al.，“Cobalt?Porphyrin?Catalyzed?Reduction?of?CO2.Radiation?Chemical，Photochemical，and?Electrochemical?Studies”，J.Phys.Chem.A，Vol.102，2870(1998)

非專利文獻2：M.Rudolph?et?al.，“Macrocyclic[N42-]Coordinated?Nickel?Complexes?as?Catalysts?for?the?Formation?of?Oxalate?by?Electrochemical?Reduction?of?Carbon?Dioxide”，J.Am.Chem.Soc.，Vol.122，10821(2000)

發(fā)明內(nèi)容

發(fā)明所要解決的課題

但是，在上述那樣的能夠在溶液中還原二氧化碳的以往的電極催化劑材料中，有過電壓依然高、反應不容易進行的問題。另外，在以往的材料中，也有由長時間的催化反應而劣化的耐久性問題。

另一方面，不在溶液中而使用氫等在高溫高壓的條件下使二氧化碳反應、還原的上述方法，在反應中必須高溫高壓因此需要大規(guī)模的設備。另外，該二氧化碳的還原方法，必須另外準備氫等還原氣體且需要大量的投入能量。

因此，如果能夠?qū)崿F(xiàn)在溶液中以小的過電壓可以耐受實際使用的高耐久性的二氧化碳還原催化劑，則可以將二氧化碳還原為一氧化碳、甲酸或甲烷等，并廉價節(jié)能地提供一氧化碳、甲酸或甲烷等。另外，這樣的二氧化碳還原技術，作為削減二氧化碳的技術也非常有用。此外，二氧化碳還原技術，將來通過與光催化劑技術和太陽光發(fā)電組合，作為環(huán)境負荷更少的資源再利用法會變得非常有用。

因此，本發(fā)明的課題在于提供二氧化碳還原方法和二氧化碳還原裝置，其能夠在溶液中還原二氧化碳，并利用了具有高耐久性且可以在以往方法和裝置的過電壓以下還原二氧化碳的催化劑材料。本發(fā)明的課題還在于提供能夠在溶液中還原二氧化碳，具有高耐久性且可以在以往的二氧化碳還原催化劑的過電壓以下還原二氧化碳的二氧化碳還原催化劑。

用于解決課題的方法

本發(fā)明的二氧化碳還原方法，包括使含有選自V族元素(釩、鈮和鉭)中的至少任意1種元素的碳化物的電極接觸電解液的工序；和在上述電解液中導入二氧化碳，通過上述電極還原所導入的上述二氧化碳的工序。

本發(fā)明的二氧化碳還原催化劑，含有選自V族元素(釩、鈮和鉭)中的至少任意1種元素的碳化物。

本發(fā)明的二氧化碳還原裝置具備，

電解液；

容納上述電解液的槽；

與上述電解液連接配置，且含有選自V族元素(釩、鈮和鉭)中的至少任意1種元素的碳化物的第1電極；

與上述電解液連接配置，且與上述第1電極電連接的第2電極；

配置在上述第1電極與第2電極之間，將上述槽內(nèi)分離為上述第1電極側(cè)區(qū)域和上述第2電極側(cè)區(qū)域的固體電解質(zhì)；和

在上述電解液中導入二氧化碳的氣體導入口。

發(fā)明的效果