[發(fā)明專利]用于微波強(qiáng)化高級(jí)氧化工藝的催化劑Fe2O3－La2O3/碳納米管的制備方法

無效

• 申請(qǐng)?zhí)枺?/td>: 200810064629.7
• 申請(qǐng)日: 2008-05-30
• 公開（公告）號(hào): CN101318136A
• 公開（公告）日: 2008-12-10
• 發(fā)明（設(shè)計(jì)）人: 王鵬;史書杰;趙姍姍;楊禹
• 申請(qǐng)（專利權(quán)）人: 哈爾濱工業(yè)大學(xué)
• 主分類號(hào): B01J23/83
• 分類號(hào): B01J23/83;C02F1/72;C02F101/30
• 代理公司: 哈爾濱市松花江專利商標(biāo)事務(wù)所
• 代理人: 韓末洙

技術(shù)領(lǐng)域

本發(fā)明涉及一種用于微波強(qiáng)化高級(jí)氧化工藝的催化劑的制備方法。

背景技術(shù)

微波強(qiáng)化高級(jí)氧化工藝(MAOP)是一種新型水處理技術(shù)，對(duì)水和廢水中難降解有機(jī)污染物處理具有很好的應(yīng)用效果和廣闊的應(yīng)用前景。目前文獻(xiàn)報(bào)道的用于MAOP的催化劑主要為顆粒活性炭和改性三氧化二鋁，其可在微波輻照下快速氧化處理水中難降解有機(jī)污染物。還有文獻(xiàn)報(bào)道用負(fù)載Fe₂O₃與La₂O₃的碳納米管作為用于MAOP的催化劑，例如史書杰等《用于水處理的Fe₂O₃/La₂O₃/CNTs催化劑的微波輔助制備與表征》(材料導(dǎo)報(bào)，2007年11月第21卷第11A期，P283-285)中報(bào)道了將硝酸預(yù)處理的碳納米管中加入無水乙醇中進(jìn)行分散，分步加入Fe³⁺、La³⁺，用NH₃·H₂O共同沉積得到前驅(qū)體，經(jīng)微波焙燒后得到Fe₂O₃/La₂O₃/CNTs催化劑；但由于主催化劑Fe₂O₃在碳納米管表面分布不均勻與基體結(jié)合能力弱，導(dǎo)致了催化劑催化效率低、使用壽命短。

發(fā)明內(nèi)容

本發(fā)明的目的是為了解決現(xiàn)有MAOP的催化劑的催化效率低、使用壽命短的問題；而提供了一種用于微波強(qiáng)化高級(jí)氧化工藝的催化劑Fe₂O₃-La₂O₃/碳納米管的制備方法。碳納米管作為MAOP催化劑載體，通過對(duì)碳納米管表面進(jìn)行化學(xué)改性處理，強(qiáng)化其對(duì)微波的吸收能力、減少催化劑用量并延長(zhǎng)催化劑壽命。改性碳納米管催化劑表面的金屬點(diǎn)位與微波發(fā)生強(qiáng)烈的相互作用，可迅速高效地將微波能轉(zhuǎn)化為熱能，使催化劑的某些表面點(diǎn)位很快加熱至高溫，在這些點(diǎn)位附近發(fā)生微波氧化反應(yīng)，從而達(dá)到高效快速氧化處理水中難降解有機(jī)污染物。

本發(fā)明中用于微波強(qiáng)化高級(jí)氧化工藝的催化劑Fe₂O₃-La₂O₃/碳納米管的制備方法是由下述步驟實(shí)現(xiàn)的：一、將碳納米管(CNTs)進(jìn)行純化處理，得到純化碳納米管；二、將純化碳納米管加入無水乙醇中進(jìn)行攪拌12～24h，純化碳納米管的重量與無水乙醇的體積比為0.05～0.5g∶5～10mL；三、按純化碳納?米管與硝酸鐵0.05～0.5g∶0.5～5mmol的配比向步驟二得到的混合物加入硝酸鐵溶液后攪拌10～24h，然后以0.2～1.0min/mL速度滴加氨水溶液至溶液的pH值＝7～14，即將氫氧化鐵沉積于碳納米管表面；四、按純化碳納米管與硝酸鑭0.05～0.5g∶0.0005～0.01mmoL的配比向表面沉積有氫氧化鐵的碳納米管中加入硝酸鑭溶液，然后以0.2～1.0min/mL速度滴加氨水溶液至溶液的pH＝7～14，即在碳納米管表面得到氫氧化鑭，再以40～80r/min轉(zhuǎn)速繼續(xù)攪拌12～36h；五、以功率100～300W的微波連續(xù)輻照經(jīng)步驟四處理后的反應(yīng)物1～7min，然后在65～95℃條件下水浴中反應(yīng)4～8h，過濾，將過濾剩余物清洗三至五次，再在100～110℃條件下干燥3～12h，即得催化劑前驅(qū)體；六、將催化劑前驅(qū)體放入馬弗爐中，以1～5℃/min速率升溫至300～400℃，焙燒60～180min，然后冷卻至室溫；即得到用于微波強(qiáng)化高級(jí)氧化工藝的的Fe₂O₃-La₂O₃/碳納米管催化劑。

上述反應(yīng)過程中在步驟三與步驟四中氨水溶液的濃度為0.05～0.5mol/L。步驟二中將碳納米管加入無水乙醇后還可以對(duì)其進(jìn)行超聲處理，超聲處理時(shí)間為10～60min。