[發明專利]利用在鹽析介質中的溶劑化萃取劑從高酸性水相中集中分離錒系元素

有效

• 申請號: 200780039383.1
• 申請日: 2007-10-22
• 公開（公告）號: CN101529528A
• 公開（公告）日: 2009-09-09
• 發明（設計）人: 曼努埃爾·米格伊爾迪特基亞;帕斯卡萊·巴倫
• 申請（專利權）人: 法國原子能委員會
• 主分類號: G21C19/44
• 分類號: G21C19/44;G21F9/12;C22B60/02;C01F17/00;C01G56/00;B01D11/04
• 代理公司: 北京康信知識產權代理有限責任公司
• 代理人: 吳貴明;張 英

技術領域

本發明涉及一種方法，通過利用在鹽析介質中的溶劑化萃取劑 (solvating?extractant)，該方法使得可以從裂變產物中一起分離存在 于高酸性水相中的所有錒系元素(III)、(IV)、(V)以及(VI)本體 (entity)，尤其是也存在于該相中的鑭系元素。

該方法能夠相對于裂變產物以集中(合并，pooled)但選擇性 的方式用于輻射核燃料(輻照核燃料)的再加工領域，尤其是在用 于萃取鈾的循環的下游用于從用于溶解輻射核燃料的溶液回收钚、 镎、镅、鋦以及可能的鈾。

背景技術

用于再加工輻射核燃料的策略，如目前在現代再加工工廠，如 UP3和UP2-800工廠(在法國的Areva?NC?La?Hague?site)或日本的 Rokkasho工廠中所使用的，是基于PUREX法，其使得不僅可以從 在這些燃料中存在的其他化學元素分離鈾和钚，而且還可以彼此分 離，并可以純化它們。

從徹底分離長壽命放射性核素的角度考慮，已提出，一方面， 改進PUREX法使得其還可以分離镎，以及另一方面，在PUREX 法的下游使用這樣的方法，其使得可以將镅、鋦以及鑭系元素與裂 變產物的剩余物分開，然后將镅和鋦與鑭系元素分開，以及最后將 镅與鋦分開。

已提出了兩種分別稱作SETFICS和SANEX的方法，尤其是用 于將镅和鋦(在來自PUREX法的萃余液中它們處于III氧化態)與 鑭系元素(在這些萃余液中其也處于III氧化態)分開。

在法國專利申請2738663[1]中描述的SETFICS法包括：

-利用有機相(其包含作為萃取劑的辛基(苯基)(N，N-二異丁基 氨基甲酰基甲基)氧化膦(或CMPO)和三(正丁基)磷酸酯(或TBP) 的混合物)從高酸度的含水硝酸相中共萃取镅和鋦以及鑭系元素， 然后

-在將在該共萃取結束時獲得的有機相的酸度降低以后，利用 低酸度的含水硝酸相從有機相選擇性地反萃取(提餾，解吸， stripping)镅和鋦，其中低酸度的含水硝酸相包含，一方面，一種 制劑(agent)，其能夠絡合镅和鋦并因此使這些元素移動到水相中， 以及另一方面，硝酸根離子，以便將鑭系元素保留在有機相中。

SANEX法，其由Baron?P.等人描述在Proceedings?of?the International?Conference?on?Back-End?of?the?Fuel?Cycle：From Research?to?Solutions，GLOBAL’O1，巴黎，法國，2001年9月9-13 日，由INIS-1108出版[2]中，包括：

-利用有機相，從高酸度的含水硝酸相中共萃取錒系元素和鑭 系元素，其中有機相包含在不連接(分離)的化學區操作的兩種萃 取劑，即溶劑化萃取劑型的第一種萃取劑(其能夠從高酸度的含水 硝酸相中共同萃取镅、鋦以及鑭系元素)以及陽離子交換劑型的第 二種萃取劑(其能夠從低酸度的含水硝酸相中萃取這些元素)，然 后

-利用弱酸性的水相，從在上述共萃取結束時獲得的有機相中 反萃取镅和鋦，以便鑭系元素保留在有機相中，但其包含一種制劑， 該制劑能夠選擇性地絡合镅和鋦，從而使這兩種元素移動到該水相 中。

為了限制與分離自PUREX法的钚的存在有關的增殖風險以及 從未來核燃料的在線制備的觀點來看，目前已試圖開發這樣的方 法，其使得可以相對于裂變產物以集中選擇性的方式，從用于溶解 輻射核燃料(其先前沒有鈾)的溶液回收在該溶液中存在的所有其 他錒系元素，也就是說钚、镎、镅以及鋦。

這樣的方法的開發必須考慮到在分離錒系元素(III)本體與鑭系 元素(III)本體的情況下并不存在的大量限制，并且尤其是以下事實： 一方面，在溶液中钚、镎、镅以及鋦以不同的氧化態存在，從镅和 鋦的III氧化態到钚和镎的VI氧化態，以及另一方面，用于溶解輻 射核燃料(其已僅不含鈾)的溶液呈現非常高的陽離子總含量(至 少0.1mol/l)，尤其是钚。

發明內容

本發明的具體主題是一種用于集中分離在還包含裂變產物(包 括鑭系元素和釔)的高酸性水相中存在的錒系元素(III)、(IV)、(V) 以及(VI)本體的方法，該方法包括以下步驟：