[發明專利]鈾金屬合金轉化成UO2粉末和芯塊的生產方法

無效

• 申請號: 00104740.X
• 申請日: 2000-03-24
• 公開（公告）號: CN1275532A
• 公開（公告）日: 2000-12-06
• 發明（設計）人: R·I·拉森;J·W·薩梅三世;M·D·斯奎雷斯;W·C·彼得斯
• 申請（專利權）人: 通用電氣公司
• 主分類號: C01G43/025
• 分類號: C01G43/025;C22B7/00
• 代理公司: 中國專利代理(香港)有限公司
• 代理人: 盧新華,楊麗琴

本申請涉及可裂變核燃料的制造，該核燃料包括用于核反應堆的濃縮鈾的氧化物。特別是，本發明涉及通過氧化處理的方法將鈾的金屬合金轉化成UO₂粉末和芯塊的生產方法。

在發電核反應堆中使用的燃料級可裂變的鈾氧化物通常是由六氟化鈾生產的。一般是采用“濕法”將六氟化鈾轉化成可用作反應堆燃料的鈾氧化物，其中的轉化反應是在水溶液介質或液相中進行的，所用的反應物是溶液和/或懸浮在其中的固體。這種濕法加工一般包括使六氟化鈾(UF₆)在水中水解，形成水解產物氟化鈾酰(UO₂F₂)，將氫氧化銨加入到氟化鈾酰中，使氟化鈾酰沉淀成固態的重鈾酸銨((NH₄)₂U₂O₇)。沉淀物經脫水并在還原性氣氛中焙燒，以產生鈾的氧化物(例如UO₂)。這種類型的濕法加工經常稱為“ADU”程序，因為這種方法通常引起重鈾酸銨的形成。

用這種常規方法在工業上生產的鈾氧化物包括孔隙較多的細粉末，這種粉末不適合用作例如反應堆的燃料。通常它并不是一種能自由流動的粒度比較均勻的粉末，而是由大小不同的顆粒形成的團塊和附聚物，使其不適合均勻地密實成密度適宜而且一致的團塊中。鑒于這一點，通常通過常規粉末精制步驟例如磨碎和顆粒分級來處理由化學轉化過程得到的厚料鈾氧化物產品，以得到粒度適宜的粉末。這種加工通常包括混合不同粒度或粒度范圍以及不同來源的同鈾氧化物粉末。然后將所得的被處理的粉末模壓成“坯”塊或未焙燒的芯塊，接著經燒結以將其離散的粉狀顆粒熔合成其密度為鈾氧化物的理論密度(“TD”)的95-97％的塊，這些芯塊比較適合在反應堆的燃料系統中使用。

在前述的化學轉化過程中，產生一些UO₂廢料，例如燒結的芯塊、磨碎的細屑、壓制的碎屑和焙燒爐的粉末。通常將這些材料返回。來自生產設備的UO₂廢料，通常在高溫爐中氧化，以產生U₃O₈，然后再使其與硝酸反應，以產生硝酸鈾酰溶液。加入氫氧化銨，從這些溶液中沉淀出ADU。ADU沉淀物可經干燥，也可不經干燥，然后在氫還原性環境中通過焙燒爐處理以產生UO₂粉末。這種UO₂粉末的燒結密度高，一般大于理論密度的98％。此外，由這種UO₂粉末生產的燒結芯塊開孔率低、微觀結構均勻而且生產率高，即無徑向裂紋和剝片。

采用UF₆厚料除了處理和運輸困難以外，對環境還有不利的影響。因此需要有一種方法，它采用除UF₆以外的原料來生產在核動力反應堆中使用的高質量UO₂粉末，本發明就是試圖提供一種這樣的方法。

根據本發明發現，代替以UF₆氣體形式提供的濃縮鈾作為轉化成UO₂粉末和芯塊的初始或基本材料，可以采用鈾的金屬合金的形式，例如U/Fe、U/Ni和U/Cr。這些合金包含許多金屬雜質，例如鋁、硼、銅和錳等。為了生產能滿足美國材料試驗學會(ASTM)或一般通用規格的UO₂粉末和芯塊，必須從鈾中去除金屬雜質。(注意，一般核動力設施的使用規格比ASTM的限制更多。)本發明提供一種將鈾的金屬合金轉化成陶瓷級UO₂粉末的生產方法。

在第一個實施方案中，本發明提供一種生產UO₂粉末的方法，它包括焙燒由鈾的酸溶液經溶劑萃取制備的重鈾酸銨生產UO₂粉末，所述鈾的酸溶液是通過在高溫下氧化含鈾的金屬合金粉末制備的。

在另一個實施方案中，本發明提供一種生產UO₂粉末的方法，它包括下列步驟：粉碎含鈾的金屬合金，以產生含鈾的金屬合金粉末；在不著火或不燃燒的高溫條件下氧化含鈾的金屬合金粉末，以產生含U₃O₈和金屬雜質的氧化顆粒；將含U₃O₈的氧化顆粒制成酸性溶液；過濾所制的漿液以產生濾液；采用常規方法，例如用磷酸三丁酯的正十二烷溶液，對濾液進行溶劑萃取以除去殘留的金屬雜質；將鈾沉淀成重鈾酸銨；和加熱沉淀的重鈾酸銨以產生UO₂粉末。

在另一個實施方案中，本發明提供采用本發明的方法生產的UO₂粉末。